耐强辐照钨酸铅闪烁晶体的研究

近年来对PWO展开了广泛和深入的研究主要集中在发光机理、辐照损伤机制和掺杂效应等方面，三价稀土离子掺杂显著地提高了钨酸铅晶体的闪烁性能和辐照硬度，但是部分PWO:Y〓晶体表现出特殊的低剂量辐照行为，即光产额辐照后升高，并且辐照硬度对退火温度较敏感。 本论文主要研究PWO晶体辐照硬度稳定性、杂质对闪烁性能和辐照硬度稳定性的影响、生长态430nm亚稳态色心的起源及其抑制措施等。 基于大量各种类型PWO的退火及辐照实验，低剂量辐照后光产额的升高现象只存在于含Y〓和Gd〓离子的PWO晶体中。生长态PWO:Y〓晶体中导致430nm吸收带的色心的稳定性较低，低剂量辐照对该色心有“漂白”作用，辐照后光产额的变化幅度随退火温度的升高而加剧；光产额升高与晶体在380-500nm波段附近辐照前后的透过率变化有关，但大尺寸晶体光产额辐照后的升高幅度与430nm诱导色心吸收系数之间无明显对应关系。存在430nm亚稳态色心晶体的辐照动态过程可分为两个阶段：色心的漂白阶段和辐照损伤阶段，各自遵循不同的规律。 辐照后光产额的升高与Si〓离子无关，微量的Si〓离子对晶体的透过率和X射线激发发射光谱无影响，对PWO:Y〓晶体光产额及辐照硬度的不稳定性可能有一定的抑制作用。 统计性结果说明晶体光产额的升高幅度一般是晶体顶端大于晶种端，有关Ca〓离子杂质的实验首次发现在部分晶体中该现象表现相反。X射线激发发射光谱观测到辐照后绿发光的增强，蓝光发射强度的增加可能与430nm色心的漂白有关。 Na〓/Y〓、K〓/Y〓离子掺杂的晶体辐照硬度变化幅度增大，但是由Na〓离子直接引入的430nm色心低剂量率辐照条件下未被漂白；同时Na〓、K〓离子在晶体中段和晶种端的电荷补偿方式相同，在晶体顶端可能存在差异；产生430nm吸收带的色心按其低剂量率辐照条件下的稳定性可分为稳定型和不稳定型两类，前者和晶体中杂质的含量直接相关，后者可能另有起源。 晶体顶端急冷料的XRF分析提供了佐证：Y〓离子掺杂已能有效地抑制350nm本征色心，因此生长PWO:Y〓晶体时只能适当地在初始熔体中补充PbO。高温富氧退火对PWO:Y〓晶体430nm的透过率及闪烁性能和辐照硬度的稳定性有害。为避免在结晶阶段晶体呈微正电环境，应当采用其他掺杂剂的方法以抑制闪烁性能不稳定的现象。 Si〓、Ca〓、Na〓和K〓等离子不是该现象的直接原因，在结晶后期Y〓离子电荷补偿方式的改变是该现象的起因，可能起源于[(Y〓)〓—O〓+hole]缺陷簇。为此可选择使晶体呈微负电性的掺杂剂，适当增加铅空位的浓度是抑制该现象的有效方法。 基于以上思路，结合生长工艺方面的调整，已经采用新型掺杂剂已成功地抑制了PWO:Y〓晶体中闪烁性能和辐照硬度不稳定的现象。在一定的掺杂浓度范围内，该掺杂剂能极大地抑制了亚稳态430nm色心。同时对于晶体的激发发射光谱、发光的快慢分量和大剂量率的辐照硬度等PWO晶体性能无明显影响，使本单位的PWO晶体顺利地进入生产阶段。