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锰氧化物催化剂的制备及其催化性能研究

发布时间:2025-04-14    |  【  大    中    小  】  |  【 打印 】 【 关闭 】
学院授予单位南昌航空大学
学位年度2014
学位名称2
导师姓名暂无
作者名称付军力
学科专业暂无
分类号TQ137.12;O643.36
提取词暂无
关键词锰氧化物  沉淀法  燃烧法  间苯二酚  催化氧化
本文分别采用沉淀法和氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物,运用仪器分析方法对锰氧化物晶体结构及微观形貌进行表征研究,通过间苯二酚降解实验对锰氧化物催化氧化性能进行研究。锰氧化物的沉淀法制备:分别以氨水和碳酸钠为沉淀剂,以Mn(NO3)2为锰源,采用沉淀法制备锰氧化物前驱体,在程控箱式电炉中于550℃下焙烧4h,研磨得到锰氧化物催化剂粉体。锰氧化物的氨基乙酸燃烧法制备:以氨基乙酸为助燃剂,Mn(NO3)2和Ce(NO3)3.6H2O为锰源和铈源,燃烧法分别制备出锰氧化物粉体和Ce掺杂改性锰氧化物粉体。Ce负载改性锰氧化物的浸渍法制备:以氨基乙酸燃烧法制得的锰氧化物为载体,将不同浓度的硝酸亚铈溶液加入到锰氧化物中,充分研磨后置于预设温度为550℃的程控箱式电炉中焙烧4h,得到Ce负载改性锰氧化物粉体。采用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、热重-差热分析(DSG-TGA)、傅里叶-红外分析(FTIR)对锰氧化物以及改性锰氧化物粉体进行表征,分别分析不同沉淀剂下制得的锰氧化物组成及形貌差异,硝酸锰与氨基乙酸不同摩尔比、不同焙烧温度对锰氧化物的制备影响,对不同Ce掺杂量和负载量改性锰氧化物组成及形貌进行分析。结果表明,沉淀法制备出以Mn2O3为主晶,Mn3O4为副晶的复合晶体,平均粒径为0.5μm,其中,锰氧化物晶体尺寸:碳酸钠沉淀法大于氨水沉淀法。氨基乙酸燃烧法制得Mn3O4晶体,在硝酸锰与氨基乙酸摩尔比为3:8,焙烧温度为550℃条件下制得锰氧化物晶型最好,同时表面羟基含量最多,晶体尺寸随着焙烧温度的升高而增大。燃烧法制得的不同铈掺杂量改性氧化锰晶体为Mn3O4和CeO2复合晶相,锰氧化物的晶型会随着Ce掺杂量的增加而变化,晶体尺寸随着Ce掺杂量的增加而增大。不同Ce负载量的锰氧化物以Mn3O4和CeO2复合晶相存在,Ce负载量的变化对改性锰氧化物晶型影响不大,晶体尺寸随着Ce负载量的增加而增大。以间苯二酚溶液为模拟废水,对锰氧化物催化氧化苯酚类有机污染物的性能进行探讨,结果表明,相同条件下,锰氧化物催化氧化性能:碳酸钠沉淀法优于氨水沉淀法;H2O2的添加对锰氧化物降解间苯二酚效果具有显著的增强作用;硝酸锰与氨基乙酸摩尔比为3:8,n(Ce):n(Mn)=3:7,焙烧温度为550℃条件下制得改性锰氧化物具有最优的催化氧化间苯二酚性能,最佳降解反应条件为:催化剂添加量1000mg/L,H2O2添加量0.15mmol/ml,pH为6~8。普通光照条件下搅拌反应60min,0.1g/L间苯二酚溶液的降解率达到50%。
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